近日
東南大學科研團隊
在不同領域都取得了重要進展
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東南大學科研團隊在國際權威期刊
《Advanced Energy Materials》上
發表封面論文
日前，東南大學能源與環境學院教授肖睿、張會岩領銜的清潔能源團隊以“Photocatalytic conversion of plastic waste: From photodegradation to photosynthesis”爲題，在國際權威期刊《Advanced Energy Materials》（影響因子 29.4）上發表文章，並被選爲封面論文。
塑料制品，如購物袋、飯盒、飲料瓶等，已經成爲我們日常生活中使用最廣泛的材料之一。迄今爲止，全球已累計産生了超過90億噸廢塑料，其中79%被填埋或丟棄到自然環境中，12%被焚毀，只有9%被回收利用。由于化學惰性，塑料通常需要數百年才能自然降解，導致嚴重的全球環境汙染問題。此外，廢塑料的成分可通過微、納塑料的形式侵入農作物、動物甚至海洋生物，並通過食物鏈進入人體，最終威脅人體健康。因此，如何變廢爲寶，回收和高值化利用數十億噸的塑料垃圾，是人類面臨的巨大難題。
熱化學和光催化爲廢塑料的回收利用提供了新途徑，這類方法將廢塑料作爲一種類似于化石能源的富碳和富氫原料，通過定向催化對化學鍵進行重整，制備高價值的化工用品。本論文主要報道了在溫和條件下，利用太陽光作爲能源，高選擇性、高原子經濟性地將廢塑料轉化爲高價值産品，如氫氣、乙烯、丙烯、化學品、燃料和材料等。光催化過程通過光能激發産生高能量的電子-空穴對驅動塑料中的C-C和C-H鍵選擇性斷裂和重組，反應條件溫和，突破了傳統熱轉化易結焦、選擇性調控難的瓶頸問題。該論文提出了一種建立可持續循環塑料經濟的新範式，爲廢塑料的資源化利用提供了新的研究思路。
清潔能源團隊碩士生張博文和青年教師儲升副研究員爲文章共同第一作者，張會岩教授爲通訊作者，東南大學爲第一和唯一通訊單位，論文還得到了中科院大連化物所王峰研究員、新加坡南洋理工大學Han Sen Soo教授和趙新研究員的指導和幫助。近年來，肖睿教授、張會岩教授團隊在國家重點研發、國家自然科學基金、江蘇省自然科學基金等項目的資助下，在生物質/有機固廢高值化利用領域取得了一系列重要進展，針對熱轉化過程中易結焦、産品收率低、規模化難等問題，提出將光電、微波、等離子體等多種能量引入傳統熱轉化過程中，形成耦合互補，在溫和條件下實現零碳/負碳高值轉化的新方法。
東南大學李全團隊最新研究成果
在《Nature Communications》發表
近日，東南大學智能材料研究院院長、歐洲科學院院士、化學化工學院李全團隊基于自主研發的光供能耗散自組裝體系，發現了一種光激活可變形耗散自組裝納米粒子，並實現其作爲多色自擦除熒光墨水的應用。研究成果以“Light-activated photodeformable supramolecular dissipative self-assemblies”爲題，在線發表于國際頂級期刊Nature Communications（《自然·通訊》）雜志（Nat. Commun. 2022, 13, 3216）。東南大學青年教師陳旭漫爲第一作者，東南大學李全、楊洪教授爲共同通訊作者。
生命組裝體系是一類天然耗散自組裝體系，它們往往具備複雜的組裝結構，並且通過持續的能量供給才能維持其組裝結構和並實現高級功能。其中有一些生命組裝體系能夠通過能量供給調節自身的形態，從而實現其功能，例如巨噬細胞通過變形運動進行吞噬。而光能是所有生命組裝體系最根本的能量供給來源。因此，開發光能供給的可變形人工耗散自組裝體系具有重要的意義，而如何構築並實現其功能是一個嚴峻的挑戰。
針對這些問題，李全團隊在前期光驅動人工耗散組裝體系研究的基礎上，進一步利用磺酸化部花菁這種“光誘導兩親分子”，將該分子與聚乙烯亞胺在水溶液中簡單混合，構築了一種光激活的可變形超分子耗散自組裝體系。通過對該組裝體系中分子間靜電作用以及疏水作用的精細光調控，該體系可在光能的供給下實現從初始的未組裝狀態，到球形納 米粒子的瞬時組裝狀態，而在熱耗散的過程中轉變爲亞穩態的方形納米粒子組裝狀態，並且在後續的光驅動-熱耗散的循環過程中實現瞬態球形納米粒子與亞穩態方形納米粒子的可逆形變。
此外，通過負載紅、綠、藍三色熒光分子，該超分子耗散自組裝體系能夠進一步實現其時間依賴的熒光調控，且能夠用于多色的自擦除熒光墨水以及圖案化。該研究對光能供給的人工耗散自組裝體系的開發以及在智能發光系統、動態納米組裝體系和可控光催化等方面的應用提供了合理的策略。
智能超分子材料是東南大學智能材料研究院李全團隊開發的重要研究方向之一。基于超分子化學和分子機器理論，通過對構築基元分子的設計以及分子間作用力的精密調控，可以實現多種類型的自適應、可調控、多功能的超分子組裝體系，包含超分子人工耗散自組裝體系、超分子人工光捕獲體系和層級自組裝體系等，並同時對人工模擬生命組裝體系的領域進行研究和探索。
前期相關成果還相繼發表在Nat. Commun. 2021, 12, 4993、Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202200466、Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 10493、ACS Appl. Mater. Interfaces, 2022, 14, 22443、ChemPhotoChem 2022, 6, e202100256等國際著名期刊上。該項目得到江蘇省雙創團隊、國家自然科學基金等項目的資助。
東南大學苟少華教授團隊在
芳基钌(II)超分子光敏劑的研究中取得重要進展
近日，東南大學化學化工學院江蘇省生物藥物高技術研究重點實驗室苟少華教授、趙健副教授團隊與南京大學生命分析國家重點實驗室夏興華教授合作，發現了一種具有自組裝性質的超分子芳基钌(II)化合物用于近紅外光激發的光熱和光動力治療，相關研究成果在國際頂級學術期刊《Nature Communications》上在線發表，論文題目爲“A supramolecular photosensitizer derived from an Arene-Ru(II) complex self-assembly for NIR activated photodynamic and photothermal therapy”。
具有近紅外光吸收的光敏劑由于其組織穿透深度大、對正常組織傷害小等優勢，成爲光學治療領域的研究熱點。但近紅外光激發的光敏劑受能隙定律的限制，隨著激發光波長的紅移，其激發態非輻射躍遷的速率成指數增長，從而限制了光敏劑通過電子轉移或能量轉移生成活性氧簇（ROS）。同時，現有的近紅外激發的光敏劑存在光穩定性差以及在聚集狀態下單線態氧産率下降等不足，嚴重限制了其發展和應用。因此，研發具有近紅外光吸收、良好光穩定性、較高生物利用度的新型光敏劑具有重要的理論意義和應用前景。
東南大學苟少華教授課題組與南京大學夏興華教授課題組合作，利用芳基钌(II)的剛性空間結構及正電荷等特性，將具有近紅外光吸收的供體-受體-供體基團引入芳基钌(II)化合物中，並使其自組裝形成超分子結構，並實現了光敏劑近紅外光（808 nm）激發的光熱光動力聯合治療。通過理論計算和電化學實驗闡明，分子的聚集態對光敏劑的系間竄躍（ISC）及ROS的産生至關重要。生物活性測試顯示光敏劑在在近紅外光照射下具有較強的體外及體內抗腫瘤活性，且無明顯的毒副作用。
該研究工作得到了國家自然科學基金、東南大學至善青年學者基金以及江蘇省生物藥物高技術研究重點實驗室的支持。東南大學青年教師徐剛爲第一作者，東南大學趙健副教授、苟少華教授和南京大學夏興華教授爲論文共同通訊作者，東南大學爲第一通訊單位。
《Nature Materials》在線發表
東南大學可視化原子制造方向重要成果
近日，東南大學電子科學與工程學院孫立濤教授團隊基于自主搭建的原位電子顯微學系統，實時觀察了納米氣泡可加速(~20倍)濕法刻蝕的全過程，首次從原子尺度揭示了刻蝕過程中完整的固-液-氣三相反應機制，爲發展高效、高精度制造工藝與方法提供了新的實現手段和制造原理。其研究成果以“Solid-liquid-gas reaction accelerated by gas molecule tunneling-like effect”爲題在Nature子刊《Nature Materials》上在線發表。研究團隊也以此文獻禮東南大學120周年華誕。
濕法刻蝕廣泛應用于半導體制造等重要領域，但濕法刻蝕方向選擇性有限，很難得到尺寸精確可控的微納結構。孫立濤研究團隊借助自建的可實現原子尺度動態觀測的原位電子顯微學系統，發現納米氣泡可大大加速(~20倍)濕法刻蝕的速率。此發現揭示了原子尺度濕法刻蝕的新機理，使得濕法刻蝕技術在刻蝕方向、尺寸的可控性大幅提升成爲可能，該成果也極有可能發展爲未來微納加工領域的新技術。微納尺度的固-液-氣反應是集成電路制造中的基本物理化學過程，還涉及晶體管加工中的清洗、抛光等關鍵工藝。
當前7nm、5nm等先進晶體管器件對于內部金屬、半導體和介電層等結構的幾何尺寸具有亞納米級的嚴苛精度要求。受限于表征手段，上述工藝研發僅能依靠離線檢測手段表征。該研究結果對建立工藝參數-結構尺寸模型，加速工藝研發具有基礎性支撐作用。
該項研究中涉及的固-液-氣三相反應在自然界和工業界廣泛存在，除濕法刻蝕外，還有如大氣腐蝕、生物有氧呼吸、光催化、燃料電池等。由于在納米尺度追蹤單個顆粒以及三相界面的演變非常困難，所以一直缺乏對反應動力學的定量分析和對三相界面處氣體傳輸機制的准確理解。孫立濤團隊通過實驗發現僅當納米氣泡與固體之間的距離小于臨界尺寸（1nm）時，刻蝕速率才顯著提升（一個量級以上）；否則，刻蝕速率幾乎不變。
結合大量實驗定量分析和分子動力學模擬，研究團隊提出範德華力誘導的氣體分子“類遂穿”效應是加速刻蝕反應的主要原因。該研究首次從納米尺度揭示了固-液-氣反應的具體路徑，對日常生活中常見的各類三相反應現象的准確理解提供了紮實的實驗依據與理論支撐。
液體環境中納米氣泡加速金表面刻蝕的過程與機理
本文第一作者爲東南大學電子科學與工程學院博士生王文，東南大學副研究員徐濤、中國科學院上海高等研究院陳濟舸副研究員爲共同第一作者。東南大學孫立濤教授、美國勞倫斯國家實驗室鄭海梅教授和華東理工大學方海平教授爲共同通訊作者。東南大學爲第一完成單位。該研究工作得到了國家傑出青年基金項目、國家重大科研儀器設備研制專項項目、國家自然科學基金國際合作項目、國家自然科學基金面上項目等項目的共同資助。
孫立濤教授課題組長期從事“可視化”原子尺度制造工藝與原理的相關研究。通過在透射電鏡裏原位搭建納米實驗室的構想，發展了多種基于原位電子顯微學的創新性新技術和新方法，從原子尺度揭示材料在加工制造過程中的演變行爲和相關機理。至今，孫立濤教授已累計在Science、Nature及Nature子刊發表文章20篇。
東南大學在卵巢癌增殖和轉移抑制的
研究中取得重要進展
5月26日，國際著名學術期刊《Advanced Science》在線發表了東南大學婦産科學沈楊教授課題組和生物科學與醫學工程學院梁高林教授課題組的合作研究成果，文章標題爲《Salt-inducible Kinase 2-Triggered Release of Its Inhibitor from Hydrogel to Suppress Ovarian Cancer Metastasis》。該文章合理設計了一種鹽誘導激酶2（SIK2）敏感的凝膠因子，與SIK2抑制劑HG-9-91-01（HG）共組裝形成超分子水凝膠，實現了HG在卵巢腫瘤部位的響應性釋放（Adv. Sci., 2022, 2202260）。
超分子水凝膠的凝膠因子合成簡單、結構明確可控，同時可以通過物理刺激（如加熱-冷卻）自組裝形成超分子水凝膠。目前利用超分子水凝膠包裹藥物用于疾病治療已經得到廣泛應用。然而，對卵巢癌高表達的酶SIK2響應的水凝膠、或者包裹SIK2抑制劑的水凝膠尚未見報道。沈楊教授課題組和梁高林教授課題組合理設計出一種對SIK2響應的凝膠因子。該凝膠因子在SIK2的誘導下磷酸化、水凝膠得以解組裝並緩慢釋放SIK2抑制劑HG-9-91-01，從而顯著提高了HG對卵巢癌細胞的抑制作用。動物實驗結果表明，這種酶響應型的超分子水凝膠顯著提高了抑制劑對卵巢癌的抑制效果。這種“智能”策略可啓發人們設計新型前藥分子用于癌症的協同治療，在療效增強的同時提高了治療的安全性。
該論文的第一作者爲東南大學醫學院婦産科學博士生花月。東南大學沈楊教授、梁高林教授和占文俊博士爲共同通訊作者。
該研究得到了國家自然科學基金、江蘇省衛生健康委科研項目和江蘇省重點研發計劃的資助。
東南大學趙春傑教授課題組在國際權威學術期刊
Science Advances發表研究論文
5月25日，國際權威學術期刊Science Advances發表了東南大學醫學院、教育部“發育與疾病相關基因”重點實驗室趙春傑教授課題組FOXG1 sequentially orchestrates subtype specification of postmitotic cortical projection neurons的研究論文，該研究揭示了轉錄因子FOXG1調控大腦皮質不同類型興奮性投射神經元進行特化的機制。FOXG1也是自閉症的致病基因之一，此項工作同時加深了對自閉症發病機制的認識。
大腦皮質中的胼胝體投射神經元通過連接大腦雙側半球進行信息整合，腦下投射神經元和皮質丘腦投射神經元則作爲大腦皮質的信息輸出系統，精確調控隨意運動。這些不同類型的神經元構成了大腦皮質調控感覺、運動、語言、認知、社交、情感等生命活動的結構基礎。多種神經發育性腦病如自閉症譜系障礙等均表現出胼胝體和離皮質投射改變等結構異常以及與之相關的智力缺陷、情感障礙和感覺運動統合失調等症狀。攜帶FOXG1突變的患者表現爲嚴重的社會交往能力低下、語言障礙和刻板動作等自閉症核心症狀。
該研究通過建立FOXG1條件性基因敲除的小鼠模型，發現FOXG1時空性地調控不通類型投射神經元的特化：大腦皮質發育早期FOXG1通過阻遏腦下投射神經元和皮質丘腦投射神經元命運促進細胞向著胼胝體投射神經元的命運特化，這一過程通過直接轉錄激活Satb2同時抑制Tbr1和Bcl11b而實現；而在發育後期，FOXG1 則通過與SOX家族SOX4/11、 SOX5等成員競爭性地結合Fezf2，精細地調控Fezf2的轉錄表達水平進而決定腦下神經元和皮質丘腦投射神經元的特化。缺失FOXG1後這些不同類型神經元命運特化的異常導致了胼胝體及腦下神經纖維投射的缺陷。
以上發現對于理解自閉症的核心症狀以及感覺運動統合失調的病理機制提供了新的視角。
該論文第一作者爲醫學院人體解剖學系教師劉俊華博士，趙春傑教授爲通訊作者。生命科學與技術學院、教育部“發育與疾病相關基因”重點實驗室韓俊海教授課題組參與了此項工作。該項研究獲得國家自然科學基金重點項目以及科技部“腦科學與類腦研究”計劃等資助。
新媒體工作室
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來源 | 東大新聞網
配圖攝影 | 李鑫雨 韋朝洪
編輯 | 崔嫣然
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