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近期，西安交大科研人員在電子氣體分離、氧化物薄膜外延、環戊烷分子高效合成、锂金屬負極局部熱管控等領域相繼取得重要進展。
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｜目錄｜
1、西安交大科研人員在噪聲環境中的高維量子導引研究方面取得重要進展
2、西安交大研究人員構築六苯基苯的金屬籠用于光捕獲
3、西安交大科研人員在電子氣體分離研究領域取得重要進展
4、西安交大科研團隊在氧化物薄膜外延領域取得重要進展
5、西安交大科研團隊在環戊烷分子高效合成上取得重要進展
6、西安交大科研團隊建立關聯配體振動模式與拉曼磁弛豫過程新方法
7、西安交大科研團隊在锂金屬負極局部熱管控領域取得新進展
#01
西安交大科研人員
在噪聲環境中的高維量子導引研究方面
取得重要進展
發表期刊
《物理評論快報》（Physical Review Letters）
內容摘要
量子系統的糾纏特性很容易被環境的相互作用所削弱，從而導致信道容量降低和傳輸距離縮短。相比二維體系，高維量子糾纏最常被人們提及的優勢之一就是具有更強的關聯性。與此同時，量子導引是一類特殊的量子糾纏，描述了作用在糾纏粒子對中一個粒子上的局域測量能夠非局域地影響另一個粒子狀態的能力。由于具有天然的方向性和不對稱性，量子導引被認爲是單方設備無關量子信息處理的重要資源。量子導引的關聯特性比量子糾纏更強，對噪聲環境更加敏感，因此如何增強高維量子系統的噪聲魯棒性，實現在高噪聲環境下提取高維量子導引特性，對于單方設備無關的量子信息處理具有重要意義，同時也存在極大的挑戰性。
(a) 雙光子高維導引實驗裝置圖 (b) 對導引不等式的違反程度(c) 不同維度的噪聲阈值 (d) 不同測量設置的噪聲阈值
近日，西安交通大學物理學院張沛教授研究組開展了噪聲環境下的高維量子導引特性的實驗研究。研究組實驗制備了11維軌道角動量最大糾纏態和各向同性態，並利用完整相互無偏基進行投影測量。實驗結果表明，與兩測量設置對比，基于多測量設置的方法可以揭示更高的量子導引強度。而這也使得高維量子導引可以從更高噪聲的環境中被提取出來。研究組在實驗中證明了具有63.4%噪聲比例的11維各向同性態的導引特性，並且在5維和7維的可容忍噪聲阈值均超過了兩測量設置判據最高容忍50%噪聲的限制。研究組還進一步研究了測量設置數量與噪聲魯棒性之間的權衡關系，發現當不同基底的實際檢測效率差異不大時，通過增加測量設置數量總是可以增強噪聲魯棒性。這項工作爲實際單方設備無關的量子信息處理可容忍噪聲環境、有損檢測，並超越目前的傳輸距離限制提供了潛力。
該研究成果于以《使用多測量設置從高噪聲環境中提取高維量子導引特性》（Retrieving high-dimensional quantum steering from a noisy environment with N measurement settings）爲題發表。
文章作者
該論文第一作者爲物理學院博士研究生瞿睿，通訊作者爲物理學院張沛教授，物質非平衡合成與調控教育部重點實驗室爲本論文第一單位和唯一通訊單位。
論文鏈接
https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevLett.128.240402
#02
西安交大研究人員
構築六苯基苯的金屬籠用于光捕獲
發表期刊
《德國應用化學》（Angewandte Chemie International Edition）
內容摘要
光捕獲是光反應中熒光分子吸收光能並傳遞到反應中心的過程，是光合作用得以高效進行的基礎。因此，發展人工光捕獲體系不僅有利于深入了解光合作用機理，而且在光電轉換以及化學傳感等領域有著廣泛的應用前景。然而,目前絕大部分的人工光捕獲體系都集中于溶液態的研究，固態光捕獲系統的構建還是一個重要挑戰。
針對這一問題，西安交通大學材料學院張明明教授課題組以六苯基苯衍生物爲發光配體，與四齒羧酸以及Pt基配體的多組分自組裝，成功構築了三種具有不同構型的金屬籠狀化合物。進一步利用發光良好的金屬籠作爲供體，以萘酰亞胺衍生物作爲受體，構建了在液態和固態下的光捕獲系統。由于金屬籠具有三維空腔結構，在固態下可以利用其空腔與受體分子緊密的堆積，固態下能量轉移效率相比液態下具有明顯提升（23.3%到83.0%）。這一策略可以用于激發在固態下不發光的萘酰亞胺衍生物分子，使其發出黃綠色熒光，爲構築固態發光的超分子材料提供了一種手段。
該研究成果以《基于六苯基苯的深藍發射的金屬籠作爲供體構築光捕獲系統》(Hexaphenylbenzene-Based Deep Blue-Emissive Metallacages as Donors for Light-Harvesting Systems)爲題發表。
文章作者
該論文第一作者爲西安交大材料學院博士生劉海飛，通訊作者是西安交大金屬材料強度國家重點實驗室張明明教授，西安交大金屬材料強度國家重點實驗室與陝西省軟物質國際聯合研究中心爲本文第一單位。
論文鏈接
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202207289
#03
西安交大研究人員
在電子氣體分離研究領域取得重要進展
發表期刊
《德國應用化學》（Angew. Chem. Int. Ed.），並被選爲熱點論文。
內容摘要
六氟化硫（SF6）作爲一種電子氣體,具有良好的化學穩定性、耐腐蝕性和電絕緣性，在半導體、電力設備、航空航天、金屬加工、醫療等領域應用廣泛。但六氟化硫也是《聯合國氣候變化框架公約》中重點控制的溫室氣體之一，它的溫室效應是二氧化碳的22800倍，《京都議定書》將其列爲六大溫室氣體之一。各行業中使用的六氟化硫僅有一小部分被回收利用，大部分被直接排放到空氣中，因此六氟化硫氣體的高效回收與減弱其直接排放所導致的溫室效應具有重要的實際意義。
針對上述問題，西安交通大學化工學院楊慶遠教授課題組開發了系列具有不同孔結構的金屬-有機框架（MOF）材料，用于六氟化硫的捕獲。研究表明，具有一維納米孔道且孔尺寸與SF6分子動力學直徑相近的MOF材料具有良好的六氟化硫捕獲效果。MOF材料Ni(ina)2的孔徑爲0.6 nm，和SF6的分子大小（0.52 nm）非常匹配，因此該材料表現出優良的六氟化硫捕獲效果，Ni(ina)2在298K（0.1 bar）下的SF6吸附量爲2.39 mmol/g，其SF6/N2分離比高達375。理論模擬計算和單晶結構解析表明Ni(ina)2框架和六氟化硫分子之間存在較強的作用力，可以從低濃度SF6-N2混合氣中選擇性地捕獲六氟化硫分子。動態突破實驗也進一步表明Ni(ina)2具有良好的SF6/N2實際分離效果，該工作爲工業上含氟電子氣體的捕獲提供了思路。
相關成果以《金屬-有機框架（MOFs）的孔結構調控用于捕獲溫室氣體SF6並具有創記錄的分離比》（Pore-Structure Control in Metal–Organic Frameworks (MOFs) for Capture of the Greenhouse Gas SF6with Record Separation）爲題發表。
文章作者
該研究工作由西安交通大學化工學院楊慶遠團隊完成，化工學院爲唯一完成單位，博士研究生王少敏爲該文章第一作者，楊慶遠教授爲通訊作者。
論文鏈接
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202207066
#04
西安交大科研團隊
在氧化物薄膜外延領域取得重要進展
發表期刊
《自然通訊》（Nature Communications）
內容摘要
“後摩爾”時代，人們需要將BTO等氧化物薄膜與硅襯底集成；此外，生物傳感、穿戴式電子器件等新型應用對于柔性襯底上高質量氧化物薄膜的需求日益迫切。但是，無論是在硅襯底上或是柔性襯底上實現外延單晶BTO薄膜都非常困難。
遠程外延以二維材料石墨烯作爲輔助進行薄膜生長，它不但能夠提高異質外延薄膜的結晶質量，還能通過石墨烯輔助的機械剝離實現單晶形態的自支撐膜，進而將其轉移至硅和柔性聚合物等任意襯底。
西安交通大學研究人員展示了在鍺（Ge）襯底上利用石墨烯作爲中間層的BTO薄膜的高度異質外延生長。該研究一方面豐富了薄膜外延生長領域的基礎理論，另一方面展示了在晶圓級半導體襯底和柔性襯底上集成功能性氧化物薄膜可能性，這對于未來“超越摩爾”和柔性功能器件的實現有重要意義。
研究工作從理論和實驗兩方面展示了Ge襯底的表面取向對遠程外延的重要影響，並展示了在Ge（011）襯底上遠程外延生長的BTO薄膜的結構和功能特性，深入研究了石墨烯對Ge表面的鈍化作用。論文闡明了BTO薄膜在石墨烯上的生長動力學、熱力學和應變弛豫過程。BTO在遠程外延生長初期遵循三維島狀生長模式，並且已經部分弛豫。研究實現了遠程外延的單晶BTO薄膜向硅襯底和柔性聚合物襯底的轉移。由于自支撐的BTO膜沒有襯底的夾持，並且存在大量氧空位，所以具有增強的撓曲電特性，其撓曲電響應因子是傳統的钛酸锶襯底上生長的BTO薄膜的響應因子的4倍。
研究工作以《鍺襯底上撓曲電钛酸鋇膜的高度異質外延》（Highly Heterogeneous Epitaxy of Flexoelectric BaTiO3-δMembrane on Ge）爲題發表。
文章作者
西安交通大學爲論文第一完成單位。論文第一作者爲西安交通大學電信學部電子學院博士生代立言。西安交通大學電信學部牛剛教授、任巍教授和李璟睿特聘研究員爲論文通訊作者。西安交通大學機械學院蔣莊德院士和趙立波教授是論文共同作者。論文的合作單位還包括中國科學院上海微系統所、中國科學院蘇州納米所、德國萊布尼茨晶體生長研究所、美國加州大學洛杉矶分校、加拿大西蒙菲莎大學等。
論文鏈接
https://doi.org/10.1038/s41467-022-30724-7
#05
西安交大科研團隊
在環戊烷分子高效合成上取得重要進展
發表期刊
《美國化學會志》（Journal of the American Chemical Society）
內容摘要
環戊烷結構廣泛存在于天然産物及藥物分子中，是小分子藥物研發過程中出鏡率很高的核心骨架之一。因此，如何方便、高效地合成多取代環戊烷分子一直是藥物化學和有機合成領域的熱點研究方向。在衆多已知的策略中，[3+2]環加成反應因具有靈活、高效、原子經濟等優點受到密切關注。但目前已報道的此類反應普遍需要用到Rh、Ru、Ti、Sm等過渡金屬催化劑，這在藥物分子合成中通常會帶來後續純化的問題。與此同時，上述方法的底物局限性也都較大，這在很大程度上限制了它們的應用範圍。
針對上述科學問題，西安交通大學藥學院與前沿院的研究人員合作，首次提出利用廉價易得的四烷氧基二硼試劑作爲非金屬催化劑的設想，並將其成功應用于環丙烷與烯烴的[3+2]環加成反應，克服了以前文獻中普遍存在的底物局限性等問題，方便、高效地制備了一系列多取代環戊烷分子，並實現了克級規模的放大實驗，爲含有此類骨架的複雜分子的合成提供了新的選擇。
文章作者
西安交通大學藥學院助理教授丁正偉和前沿院博士研究生劉志爲本論文共同第一作者，西安交通大學李鵬飛教授和石河子大學徐亮教授爲共同通訊作者，西安交通大學藥學院爲本論文第一通訊單位。
論文鏈接
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c03673
#06
西安交大科研團隊
建立關聯配體振動模式
與拉曼磁弛豫過程新方法
發表期刊
《德國應用化學》（Angewandte Chemie International Edition）
內容摘要
單分子磁體由于可用于高密度信息存儲、自旋電子器件、量子比特等而備受關注。對于大多數單分子磁體來說，磁矩翻轉過程有三種類型，即量子隧穿過程、單聲子過程和雙聲子過程。雙聲子過程通常根據能級的虛實分爲奧巴赫過程和拉曼過程。目前所報道的化合物中，拉曼過程的拉曼指數（n）異常小，長期以來該問題被簡單的歸因于磁聲耦合，並沒有得到很好的解釋。爲了解決這一問題，古磊等人提出該過程來自于低于磁自旋翻轉能壘的振動模式的貢獻，並成功建立了一個振動能壘模型。然而對于高能壘的單分子磁體體系，該模型擬合過程更加複雜，有過度參數化擬合的風險，而且相關的聲子可能被淹沒。
爲了使該模型在解釋高能壘的稀土單分子磁體更具實用化，西安交通大學前沿科學技術研究院鄭彥臻教授課題組在前期發現的具有五角雙錐構型的高性能镝基單分子磁體上，通過固定平面配體和平衡陰離子不變，逐步氟化軸向醇氧配體合成了系列新型含氟配體的五角雙錐構型镝基單分子磁體。
磁性研究發現隨著配體氟化程度增加，能夠有效地抑制拉曼過程，可觀測到的磁滯回線溫度也隨著增大。更重要的是，實驗及理論研究表明這三個配合物基態和第一激發態具有幾乎相同的能量差的優勢。因此，進一步結合太赫茲光譜、遠紅外光譜和古磊等新發展的振動能壘模型可以將拉曼弛豫勢壘與配體的振動模式直接關聯，從而合理地解釋這三個配合物拉曼過程弛豫速率的差異。由于遠紅外光譜並不稀缺，該方法的建立有望用來篩選對減緩拉曼過程有利的配體，提升高性能單分子磁體設計的有效性。
文章作者
西安交大前沿院博士研究生馬焱和翟沅琦爲該論文共同第一作者，前沿院爲本文唯一通訊作者單位。
論文鏈接
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202206022
#07
西安交大科研團隊
在锂金屬負極局部熱管控領域取得新進展
發表期刊
《先進能源材料》（Advanced Energy Materials）
內容摘要
锂離子電池是用于便攜式電子設備和電動汽車的最先進的電化學儲能技術，然而以石墨作爲負極的傳統锂離子電池的比容量較低且能量密度已接近極限，難以滿足人們對高能量密度二次電池的需求。锂金屬負極由于其超高的理論比能量被視爲下一代儲能設備極具競爭力的候選材料。然而，锂金屬較高的電化學活性以及傾向于枝晶形貌的不均勻沉積特性會極大地縮短電池的使用壽命，引發熱失控等安全問題。因此，锂金屬負極在循環過程中的不均勻锂沉積是锂金屬電池實用化進程中亟待解決的重要課題。
針對上述問題，西安交通大學化工學院唐偉教授團隊與新加坡A*STAR材料研究工程研究所劉兆林教授、上海空間電源研究所總研究師解晶瑩合作，聯合報道了一種基于锂沉積熱力學行爲的熱導性隔膜抑制锂枝晶策略。
研究人員建立了傳熱-電化學沉積耦合模型，考察了不同沉積電流和過電位下锂沉積系統發熱功率的時空演化以及溫度和锂離子分布。模型結果表明锂枝晶尖端不可避免的存在局部溫度熱點，而熱點的存在加劇了不均勻的局部锂沉積，進一步促進了锂枝晶的生長。通過引入高導熱石墨烯片層包覆隔膜作爲原位熱擴散媒介及時消除局部溫度熱點可有效抑制枝晶生長、“恢複”循環後的不理想锂沉積，實現均勻致密的锂沉積形貌和電池高效穩定循環。
這項工作展示了一種基于消除不均勻锂沉積導致的局部熱積累和溫度熱點的新策略，爲解決锂金屬負極枝晶問題提供了新思路。該成果以“石墨烯熱傳導隔膜消除枝晶生長局部熱點以穩定锂負極長期循環”（A Graphene-Coated Thermal Conductive Separator to Eliminate the Dendrite-Induced Local Hotspots for Stable Lithium Cycling）爲題發表。
文章作者
西安交通大學化學工程與技術學院爲本文第一通訊單位，博士生韓督昭、王曉偉和周亞男爲該論文共同第一作者，唐偉教授、解晶瑩總研究師以及劉兆林教授爲共同通訊作者。
論文鏈接
https://doi.org/10.1002/aenm.202201190
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內容來源 / 西安交大新聞網
責任編輯 / 崔可嘉